煤氣化反應的動(dòng)力學(xué)和機理

除了揮發(fā)分的氣相反應外，固休含碳物質(zhì)的氧化、加氫，水蒸氣和二氧化碳的分解主要是多相反應。多相反應一般包括一系列的擴散和化學(xué)反應的過(guò)程。假如擴散阻力幾乎等于總阻力，則該反應是擴散控制的。反之，當擴散阻力忽略不計時(shí)，則該反應成為動(dòng)力學(xué)控制。Arrhenius圖上，對動(dòng)力學(xué)控制的反應速率，其活化能的范圍為20.9～418kJ/mol而擴散控制反應速率的活化能一般低41.8kJ/mol，擴散過(guò)程決定于濃度梯度，氣體接近外表面和在氣孔中的分子速度?；瘜W(xué)反應決定于外表面和孔隙表面與氣體的相互作用，這些表面的相互作用與晶體缺陷和雜原子即活性中心有關(guān)。擴散阻力相對于化學(xué)阻力的重要性隨碳表面的反應性、粒徑和孔隙度而增加.對無(wú)孔的(相對而言)的小顆粒物質(zhì)來(lái)說(shuō)，外表而積與孔表面積之比是大的，內擴散對反應速率的影響可忽略不計。因此，外擴散是重要的擴散阻力，但它可以通過(guò)攪拌和提高氣流速度來(lái)降低，故擴散阻力不如化學(xué)阻力重要。反之，對大的多孔的顆粒來(lái)說(shuō)，內擴故對反應速率有明顯的影響?；谏鲜龅墓に囇芯?，對煤焦反應性可能有影響的煤的特性有:1)化學(xué)組成，尤其是會(huì )影響碳晶格結構缺陷的硫、氫含量；2)煤灰，可能具有催化作用；3)煤的煤化程度，它決定了孔的結構，石墨化程度。微晶的大小，使活性中心失去活性的熱處理程度。

有關(guān)碳-氣體反應動(dòng)力學(xué)的基礎研究可見(jiàn)文獻中所列文獻中的介紹。一般認為，超過(guò)極限溫度范圍時(shí)，碳-氣體反應符合Langmuir速率方程，除了碳-氫反應以外，反應級數溫度和反應物分壓的不同在0～1級之間變化。隨著(zhù)轉換過(guò)程的進(jìn)行，某些反應物和反應產(chǎn)物抑制了反應速率。

本節討論各個(gè)碳-氣體反應的動(dòng)力學(xué)模型。這些模型是建立在機理的假設的基礎上的；它假設存在活性的碳游離基并分布于整個(gè)碳結構，導致晶體缺陷或不連續。這些活性中心提供了反應氣體組分化學(xué)吸收所需要的未成對電子，全部或局部形成表面綜合物。不同類(lèi)型碳上存在的未成對電子已為順磁共振吸收所證實(shí)，碳原子與表面綜合物種的反應氣體之間的鍵必須比晶格中碳-碳鍵要牢，這樣碳原子和反應氣體的反應產(chǎn)物才能釋放，他也決定于活性炭的游離碳的數目和有效的作用范圍。

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